Per quanto concerne il patrimonio artistico del Museo Storico, i quadri catalogati sono oltre 40 e tra di essi figurano opere di noti autori dell'800 e del '900, quali Sebastiano De Albertis, Francesco Gonin, Alberto Issel, Viktor Mazurowski, Memmo Genua, Mario Bucci, Gianni Vagnetti, Achille Beltrame, D'Aloisio da Vasto, Piero delle Piane, Guido Greganti, Philippe Maliavine, Vittorio Pisani, Clemente Tafuri ed altri.
Per le sculture sono da menzionare, tra i tanti, Augusto Rivalta, Stanislao Grimaldi, Edoardo Rubino, Antonio Berti, Antonio Fadda.
Quanto alle arti minori, di particolare importanza appare la collezione di 160 tempere originali di Alessandro Degai, riproducenti le divise storiche dei Carabinieri dal 1814 al 1944. Da ricordare anche una serie di 16 composizioni ad olio di Rinaldi Washington, una collezione di medaglie commemorative e di Corpo (206 pezzi) ed altra collezione di pergamene d'arte (12 esemplari) che completano il patrimonio artistico dei Museo, nel quale rientrano pure 37 medaglioni di decorati, donati all'Istituto dal Comando Generale.
Nel Salone d'Onore dei Museo sono custodite la prima Bandiera dell'Arma - cimelio numero uno - e quella che ad essa fu affidata nel 1946 allorché, in seguito al mutamento della forma istituzionale dello Stato, venne sostituita la Bandiera di tutte le Armi e Corpi dell'Esercito (questa prima bandiera della Repubblica entrò a far parte dei cimeli del Museo nel 1977, sostituita da quella nuova ed attuale, in dotazione all'Arma).
Nel Sacrario sono custoditi i due medaglieri, quello delle Medaglie d'Oro al Valor Militare e quello delle Medaglie d'Oro al Valor Civile.